La chanteuse, qui a remporté l'une des éditions de Star Academy en France, s'est adjoint les services de Teitur Lassen pour la réalisation de cet album, qui se veut plus acoustique que le précédent, Histoires naturelles. Lassen, un artiste originaire des îles Féroé, a été nommé meilleur artiste masculin en 2007 et 2009 aux Danish Music Awards, en plus d'avoir déjà partagé la scène avec des artistes tels que Radiohead, Aimee Mann et Rufus Wainwright.

Le Cheshire Cat et moi contient 11 chansons écrites par Nolwenn Leroy, dont trois en anglais. En plus de Teitur Lassen, la chanteuse a également travaillé avec la harpiste Ruth Wall, de même qu'avec l'arrangeur de cordes de Björk et Antony and the Johnsons.